硅酸鎂液相（MgSiO3liquid）是地球巖漿海洋的重要組成部分，其微觀(guān)結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)對(duì)深部地球的物質(zhì)流動(dòng)和物相演化具有決定性影響。深入理解該液相的結(jié)構(gòu)特征，是闡釋深地幔條件下硅酸鎂熔體致密化機(jī)制和黏度異常行為的關(guān)鍵。然而，盡管已有諸多研究涉及硅酸鎂液相，其原子尺度結(jié)構(gòu)特征、致密化機(jī)制及與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)之間的內(nèi)在聯(lián)系仍缺乏系統(tǒng)認(rèn)知，黏度異常的結(jié)構(gòu)起源也存在很大爭(zhēng)議。
針對(duì)上述科學(xué)問(wèn)題，西北工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院牛海洋教授團(tuán)隊(duì)采用深度學(xué)習(xí)分子動(dòng)力學(xué)，對(duì)硅酸鎂液相的結(jié)構(gòu)特征和動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行了深入研究，研究成果以“Structural Heterogeneity of MgSiO3Liquid and Its Connection with Dynamical Properties”為題，發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Physical Review Letters》（《物理評(píng)論快報(bào)》）上。材料學(xué)院碩士研究生張仕威為論文第一作者，博士研究生胡俊偉、碩士研究生孫學(xué)成為共同作者，西北工業(yè)大學(xué)牛海洋教授和普林斯頓大學(xué)鄧杰教授為論文通訊作者。
硅酸鎂液相中的結(jié)構(gòu)異質(zhì)性
硅酸鎂液相結(jié)構(gòu)異質(zhì)性在不同溫度和壓力條件下的空間分布特征
該團(tuán)隊(duì)采用深度學(xué)習(xí)分子動(dòng)力學(xué)模擬，首次發(fā)現(xiàn)硅酸鎂液相中存在顯著的結(jié)構(gòu)異質(zhì)性特征，表現(xiàn)為富鎂與富硅區(qū)域空間分布的相互排斥性。研究采用高斯密度場(chǎng)方法對(duì)結(jié)構(gòu)異質(zhì)性區(qū)域進(jìn)行識(shí)別與量化，進(jìn)一步揭示了結(jié)構(gòu)異質(zhì)性區(qū)域在空間分布上的非均勻特征及其在高壓條件下的演化規(guī)律。發(fā)現(xiàn)，隨著壓力由低到高，結(jié)構(gòu)異質(zhì)性區(qū)域的尺度與分布趨勢(shì)均呈現(xiàn)非單調(diào)變化：區(qū)域尺度先減小而后增大，分布先變松散而后緊實(shí)，其中拐點(diǎn)均出現(xiàn)在約8GPa。該現(xiàn)象與前人報(bào)道的硅酸鎂液相黏度異常行為相似——黏度在5-8GPa范圍內(nèi)出現(xiàn)極小值。
研究發(fā)現(xiàn)，在8GPa時(shí)，結(jié)構(gòu)異質(zhì)性區(qū)域典型尺寸僅為數(shù)埃；而在高達(dá)140GPa的極端壓力下，大多數(shù)富集區(qū)域擴(kuò)展至約1 nm，部分甚至達(dá)到數(shù)納米，呈現(xiàn)更為致密的原子結(jié)構(gòu)。此空間演化趨勢(shì)與富集區(qū)域中氧配位結(jié)構(gòu)（如Ositri和OMgtetra）比例顯著上升相對(duì)應(yīng)。已有研究指出，Ositri結(jié)構(gòu)的增多是致密化機(jī)制的關(guān)鍵，本研究進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)OMgtetra結(jié)構(gòu)亦發(fā)揮重要作用。結(jié)構(gòu)異質(zhì)性不僅反映了原子局域尺度上的結(jié)構(gòu)特征，更為致密化行為提供了底層解釋。
硅酸鎂液相的黏度異常及其與結(jié)構(gòu)異質(zhì)性的關(guān)聯(lián)關(guān)系
研究基于Green-Kubo關(guān)系計(jì)算了體系的黏度，確證了隨壓力升高黏度呈現(xiàn)“先降后升”的異常趨勢(shì)。進(jìn)一步地，借助Maxwell關(guān)系（τ=η/G∞），將由黏度估算得到的Maxwell弛豫時(shí)間與結(jié)構(gòu)異質(zhì)性區(qū)域的壽命進(jìn)行了對(duì)比分析。結(jié)果顯示，兩者之間存在顯著相關(guān)性，尤其是在Mg富集區(qū)域，壽命與Maxwell弛豫時(shí)間高度吻合，表明結(jié)構(gòu)異質(zhì)性與黏度異?，F(xiàn)象之間具有必然的聯(lián)系。為進(jìn)一步驗(yàn)證結(jié)構(gòu)異質(zhì)性在黏度異常行為中的因果機(jī)制，本研究設(shè)計(jì)了“去異質(zhì)性”偏置勢(shì)模擬策略，通過(guò)施加偏置勢(shì)有效打散液相中的局部富集結(jié)構(gòu)。施加該策略后黏度異常現(xiàn)象完全消失，徹底證明了結(jié)構(gòu)異質(zhì)性正是硅酸鎂液相黏度異常行為的結(jié)構(gòu)起源。
這一研究成果深化了對(duì)極端條件下硅酸鹽熔體結(jié)構(gòu)–動(dòng)力學(xué)關(guān)系的認(rèn)識(shí)，拓展了人們對(duì)地球深部動(dòng)力學(xué)機(jī)制的微觀(guān)理解。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家優(yōu)秀青年科學(xué)基金（海外）項(xiàng)目、凝固技術(shù)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主課題以及中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金的支持。
（文字：牛海洋；圖片：牛海洋；審核：禹亮）
